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論文

Microbially formed Mn(IV) oxide as a novel adsorbent for removal of Radium

田中万也; 山路恵子*; 升屋勇人*; 富田純平; 小澤麻由美*; 山崎信哉*; 徳永紘平; 福山賢仁*; 小原義之*; Maamoun, I.*; et al.

Chemosphere, 355, p.141837_1 - 141837_11, 2024/05

https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2024.141837

本研究では生物性マンガン酸化物を用いて人形峠坑水からのラジウム除去実験を行った。その結果、7.6mgの生物性マンガン酸化物を用いて3L坑水中から98%以上の $^{226}$ Raを除去することが出来た。これは固液分配係数に換算すると10 $^{7.4}$ mL/gという非常に高い値となり、生物性マンガン酸化物が実際の坑水処理に有効であることを示している。

論文

Effect of interlayer K ordering on water intercalation behavior in -type layered manganese dioxide

岡本範彦*; 吉迫大輝*; 市坪哲

Energy Storage Materials, 61, p.102912_1 - 102912_9, 2023/08

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2023.102912

被引用回数：2 パーセンタイル：52.07(Chemistry, Physical)

Layered manganese dioxide (birnessite) that contains K cations and water molecules at interlayers exhibits reversible heat storage properties via a water-intercalation mechanism (0.5 mol H $_{2}$ O per K $_{0.33}$ MnO $_{2}$ ). However, a certain amount of an irreversible capacity of water intercalation is observed after the initial thermal cycle, which limits the reversibly available energy density of the material for the subsequent cycles. In this study, crystal structures of the K-containing birnessite, K $_{0.33}$ MnO $_{2}$ , was analyzed before and after heat treatment, by electron diffraction and atomic-resolution scanning transmission electron microscopy, to elucidate the origin of the initial irreversible capacity (0.83 mol per K $_{0.33}$ MnO $_{2}$ ).

論文

Cu -edge X-ray absorption fine structure study of -type $_{2}$ CuO $_{4+alpha-delta}$ ( = Rare Earth); Toward unified understanding of electronic state of -type cuprate

Chen, Y.*; 浅野駿*; Wang, T.*; Xie, P.*; 北山慎之介*; 石井賢司*; 松村大樹; 辻卓也; 谷口貴紀*; 藤田全基*

JPS Conference Proceedings (Internet), 38, p.011050_1 - 011050_6, 2023/05

https://doi.org/10.7566/JPSCP.38.011050

To investigate the variation of the electronic state of -type cuprate due to annealing, we performed Cu -edge X-ray absorption fine structure measurements on Pr $_{2}$ CuO $_{4+alpha-delta}$ (PCO) and Pr $_{1.3}$ La $_{0.7}$ CuO $_{4+alpha-delta}$ (PLCO). The induced electrons due to annealing ( $n_{AN}$ ) in PCO and PLCO were approximately 2, consistent with a model of electron doping to Mott insulator. Here, and represent the amount of excess oxygen from the stoichiometric composition in the as-sintered compound and that of oxygen loss due to annealing, respectively. Furthermore, the energy of the Einstein oscillator ( $hbaromega_{E}$ ) for the Cu-O $_{p}$ bond was evaluated by extended X-ray absorption fine structure analysis. (O $_{p}$ denotes the in-plane oxygen.) We found a small annealing effect on $hbaromega_{E}$ for both PCO and PLCO.

論文

Mg-ion storage materials based on MnO $_{2}$ frameworks

下川航平*; 畠山拓也*; Li, H.*; 市坪哲

Current Opinion in Electrochemistry, 38, p.101209_1 - 101209_8, 2023/04

https://doi.org/10.1016/j.coelec.2023.101209

被引用回数：1 パーセンタイル：35.25(Chemistry, Physical)

A wide variety of crystal structures for MnO $_{2}$ is promising for basic frameworks of cathode materials in next-generation batteries such as Mg rechargeable batteries. In this short review, recent progress on MnO $_{2}$ -based cathode materials for Mg rechargeable batteries is summarized, especially focusing on the structures of the polymorphs, -MnO $_{2}$ and -MnO $_{2}$ , to discuss the criteria for achieving topotactic reactions during magnesiation.

論文

ウラン酸化物の放射線による溶解挙動の研究

熊谷友多

放射線化学(インターネット), (115), p.43 - 49, 2023/04

ウラン酸化物の放射線による酸化と水への溶解反応に関する研究は、使用済核燃料の地層処分を背景として進められてきた。またその知見は、原子炉過酷事故で形成される燃料デブリの化学的な安定性を検討する基礎となっている。本稿ではウラン酸化物の放射線よる化学反応について既往研究についても取り上げ、受賞対象となった研究の背景や意義について紹介する。

論文

High-temperature creep properties of 9Cr-ODS tempered martensitic steel and quantitative correlation with its nanometer-scale structure

大塚智史; 静川裕太; 丹野敬嗣; 今川裕也; 橋立竜太; 矢野康英; 鬼澤高志; 皆藤威二; 大沼正人*; 光原昌寿*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(3), p.288 - 298, 2023/03

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2096147

被引用回数：4 パーセンタイル：78.52(Nuclear Science & Technology)

原子力機構では、ナトリウム冷却高速炉(SFR)用燃料被覆管材料として9Cr-酸化物分散強化型(ODS)鋼の開発を進めている。燃料被覆管材料にとって、クリープ特性は重要特性の一つである。よって、SFRに9Cr-ODS鋼を導入するためには、9Cr-ODS鋼の炉内クリープ強度の信頼性高い予測評価が不可欠である。本研究では、700 $^{circ}$ Cでの9Cr-ODS鋼のクリープ強度とナノ組織の定量的相関性について調査を行った。また、9Cr-ODS鋼照射材のナノ組織解析に基づく炉内クリープ特性予測の可能性について議論を行った。9Cr-ODS鋼の700 $^{circ}$ Cでのクリープ破断寿命は、そのナノ組織と密接な相関を有することがわかった。9Cr-ODS鋼のクリープ破断寿命とナノ組織の相関を既存のクリープモデルに基づき解析し、両者をつなぐ相関式を示した。本相関式の信頼性を高めるためには、9Cr-ODS鋼の2次クリープ速度の応力指数と酸化物分散状態の関係を明らかにする必要がある。

報告書

日本原子力研究開発機構における分離変換技術に関する研究開発の現状

原子力基礎工学研究センター; 燃料サイクル設計室; プルトニウム燃料技術開発センター; プラント技術イノベーション推進室; 高速炉サイクル研究開発センター; J-PARCセンター

JAEA-Review 2022-052, 342 Pages, 2023/02

JAEA-Review-2022-052.pdf:18.05MB

本報告書は、日本原子力研究開発機構が実施してきた分離変換技術に関する研究開発の現状について、特に第3期中長期計画期間(20152021年度)における研究開発成果を中心としてまとめたものである。分離技術に関しては溶媒抽出法と抽出クロマト法の研究開発を述べ、マイナーアクチノイド含有燃料技術に関して簡素化ペレット法を用いた酸化物燃料製造と、外部ゲル化法を用いた窒化物燃料製造および窒化物燃料の乾式再処理に関する研究開発成果をまとめた。核変換技術に関しては、高速炉と加速器駆動システムを用いた核変換技術に係る研究開発をまとめた。最後に今後の研究開発に必要な施設整備に言及した。

論文

Effect of nitrogen concentration on creep strength and microstructure of 9Cr-ODS ferritic/martensitic steel

岡弘*; 丹野敬嗣; 矢野康英; 大塚智史; 皆藤威二; 橋本直幸*

Journal of Nuclear Materials, 572, p.154032_1 - 154032_8, 2022/12

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.154032

被引用回数：3 パーセンタイル：68.71(Materials Science, Multidisciplinary)

窒素濃度(0.0034-0.029wt%)の異なる9Cr-ODS鋼について700 $^{circ}$ Cのクリープ特性とクリプ前後の組織変化について調査を行った。クリープ強度は、窒素濃度の増加に伴い顕著な低下が確認された。高窒素濃度材において変態フェライト領域と残留フェライト領域の境界にそってYリッチな粗大粒子が確認された。と相では窒素の固溶度が異なることから、オーステナイト変態プロセスが生じる際に、窒素が相に拡散・濃化し、逆変態時に残留フェライト相に吐き出され、両境界付近で窒素の濃化生じる。その結果として、熱力学的不安定を解消するために分散粒子の粗大化が生じると考えられる。窒素濃度が高いほど多数のクリープボイドが観察されたことから、粗大化した分散粒子を起点にクリープボイドが発達したことにより、早期破断が生じたと考えられる。

論文

Structural Approach to Understanding the Formation of Amorphous Metal Hydroxides

小林大志*; 伏見朋和*; 水越寛文*; 元川竜平; 佐々木隆之*

Langmuir, 38(48), p.14656 - 14665, 2022/12

https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.2c02081

被引用回数：2 パーセンタイル：29.84(Chemistry, Multidisciplinary)

This study investigates the colloidal behavior of M(IV)(OH) $_{4}$ based on its zeta potential and hierarchical structure. The zeta potentials of ZrO $_{2}$ and ThO $_{2}$ in NaCl, NaNO $_{3}$ , and CaCl $_{2}$ solutions under various pH and ionic strength conditions were measured and elucidated by a surface ionization and complexation model combined with an electric double layer. Based on the assumed similarity of the surface reactions, the model was applied to interpret the zeta potentials of Zr(OH) $_{4}$ and Th(OH) $_{4}$ in NaCl, NaNO $_{3}$ , and CaCl $_{2}$ solutions. The differences in the model parameters were deduced from the different origins of M(IV)(OH) $_{4}$ formed by hydrolysis reactions. The size distributions of the selected Zr(OH) $_{4}$ suspensions measured by dynamic light scattering techniques suggest that the classical Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek (DLVO) theory governs the colloidal behavior of large aggregates. Additionally, the small angle X-ray scattering measurements elucidated the structure of Zr(OH) $_{4}$ in the nanometer scale. The primary and secondary particle sizes were found to be more dependent on the ionic strength of the electrolyte solutions than on the zeta potentials. The direct interaction of counter ions may affect the formation of primary and secondary particles with comparable size ranges.

論文

超音速酸素分子線を用いたアナターゼ型TiO $_{2}$ (001)表面の酸素欠損の修復

勝部大樹*; 大野真也*; 稲見栄一*; 吉越章隆; 阿部真之*

Vacuum and Surface Science, 65(11), p.526 - 530, 2022/11

https://doi.org/10.1380/vss.65.526

アナターゼ型TiO $_{2}$ (001)表面の酸素空孔の酸化を放射光光電子分光と超音速O $_{2}$ ビーム(SSMB)で調べた。超熱酸素分子の供給により、最表面及びサブサーフェスの酸素空孔を除去することができた。アナターゼ型TiO $_{2}$ (001)の表面には、真空容器に移す前の未処理の状態では、酸素空孔が存在している。この空孔は大気中で安定であり、酸素SSMBを用いることにより効果的に除去することができる。本成果は機能性酸化物表面処理として有望である。

論文

Uranium dissolution and uranyl peroxide formation by immersion of simulated fuel debris in aqueous H $_{2}$ O $_{2}$ solution

熊谷友多; 日下良二; 中田正美; 渡邉雅之; 秋山大輔*; 桐島陽*; 佐藤修彰*; 佐々木隆之*

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(8), p.961 - 971, 2022/08

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.2023055

被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所事故では核燃料と被覆管,構造材料が高温で反応し、燃料デブリが形成されたと考えられる。この燃料デブリが水の放射線分解の影響により経年変化する可能性を調べるため、模擬燃料デブリを用いて過酸化水素水溶液への浸漬試験を行った。その結果、過酸化水素の反応により、ウランが溶出し、ウラニル過酸化物が析出することが分かった。また、模擬燃料デブリ試料のうちウランとジルコニウムの酸化物固溶体を主成分とする試料では、他の試料と比較してウランの溶出は遅く、ウラニル過酸化物の析出も観測されなかった。この結果から、ウランとジルコニウムの酸化物固溶体は過酸化水素に対して安定性が高いことを明らかにした。

論文

Homogeneity of (U, )O ( = Th, Np) prepared by supercritical hydrothermal synthesis

白崎謙次*; 田端千紘*; 砂賀彩光*; 酒井宏典; Li, D.*; 小中真理子*; 山村朝雄*

Journal of Nuclear Materials, 563, p.153608_1 - 153608_11, 2022/05

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.153608

被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Materials Science, Multidisciplinary)

添加剤を変えながらウラン酸化物(U, )O (=Th, Np)固溶体を超臨界水熱合成で調製した。それらの試料の均質性をVegard則に基づいた結晶構造解析や、(U, Np, Na)O固溶体については、 $^{23}$ Na核核磁気共鳴(NMR)によって調べた。その結果、(i) (U, Th)O $_{2+x}$ 固溶体の場合は、炭酸アンモニウムを添加剤として、IV価ウランから出発し、(ii) (U, Np)O $_{2+x}$ の場合は、エタノールを添加剤として、VI価ウランから出発すると、均質な試料が得られることがわかった。

論文

Supercritical hydrothermal synthesis of UO $_{2+x}$ ; Stoichiometry, crystal shape and size, and homogeneity observed using $^{23}$ Na-NMR spectroscopy of (U, Na)O $_{2+x}$

田端千紘*; 白崎謙次*; 砂賀彩光*; 酒井宏典; Li, D.*; 小中真理子*; 山村朝雄*

CrystEngComm (Internet), 23(48), p.8660 - 8672, 2021/12

https://doi.org/10.1039/D1CE00996F

被引用回数：5 パーセンタイル：64.74(Chemistry, Multidisciplinary)

超臨界水下においてウラン酸化物UOの水熱合成について調べた。得られたUO $_{2+x}$ 粒子について、その化学組成,結晶形,サイズ,均一性などを調べた結果、超臨界水熱合成法は、化学的に制御された均一なUO $_{2+x}$ を合成するのに有効である可能性がある。

論文

Crystal structure of U $_{1-y}$ Ln $_{y}$ O $_{2-x}$ (Ln = Gd, Er) solid solution

Pham, V. M.*; 有馬立身*; 稲垣八穂広*; 出光一哉*; 秋山大輔*; 永井崇之; 岡本芳浩

Journal of Nuclear Materials, 556, p.153189_1 - 153189_9, 2021/12

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2021.153189

被引用回数：1 パーセンタイル：16.35(Materials Science, Multidisciplinary)

純Ar及びAr-10%H $_{2}$ 雰囲気1973Kで8時間焼結させた(1-x)UO $_{2}$ -xLnO $_{1.5}$ (Ln=Gd or Er; x= 0 to 0.4)試料の結晶構造変化を評価した。UO $_{2}$ に対してLnO $_{1.5}$ を添加した場合の構造への影響を、X線回折(XRD)及びX線吸収微細構造(XAFS)法によって調べた。UO $_{2}$ にLnO $_{1.5}$ を添加していくと、40mol%LnO $_{1.5}$ 組成まで、UO $_{2}$ -LnO $_{1.5}$ 固溶体の格子定数が減少していった。これらの試料の格子定数の値は、化学量論比(U,Ln)O $_{2.00}$ の固溶体とほぼ同じであったことから、試料中のO/M比は2.00に近い状態にあるとみられる。U原子L $_{3}$ 吸収端のXANES解析は、試料中のUの酸化数に関して、4価に加えて、より高い5価あるいは6価の生成を示した。また、EXAFS解析から、U-OとGd-Oの原子間距離はxの増加とともに減少したが、Er-Oの原子間距離は単調に減少しないことがわかった。

論文

Distinct variation of electronic states due to annealing in -type La $_{1.8}$ Eu $_{0.2}$ CuO $_{4}$ and Nd $_{2}$ CuO $_{4}$

浅野駿*; 石井賢司*; 松村大樹; 辻卓也; 工藤康太*; 谷口貴紀*; 齋藤真*; 春原稔樹*; 川股隆行*; 小池洋二*; et al.

Physical Review B, 104(21), p.214504_1 - 214504_7, 2021/12

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.104.214504

被引用回数：1 パーセンタイル：0(Materials Science, Multidisciplinary)

We performed Cu K-edge X-ray absorption fine-structure measurements on -type La $_{1.8}$ Eu $_{0.2}$ CuO $_{4}$ (LECO) and Nd $_{2}$ CuO $_{4}$ (NCO) to investigate the variation in the electronic state associated with the emergence of superconductivity due to annealing. The X-ray absorption near-edge structure spectra of as-sintered (AS) LECO are quite similar to those of AS NCO, indicating that the ground state of AS LECO is a Mott insulator. The electron density after annealing $n_{rm AN}$ was evaluated for both superconducting LECO and nonsuperconducting NCO and was found to be 0.40 and 0.05 electron per Cu atom, respectively. In LECO but not in NCO, extended X-ray absorption fine-structure analysis revealed a reduction in the strength of the Cu-O bond in the CuO $_{2}$ plane due to annealing, which is consistent with the screening effect on phonons in the metallic state. The origin of the difference in doping processes due to annealing is discussed in relation to the size of the charge-transfer gap.

論文

福島第一原子力発電所の廃止措置を安全に進めるうえで考慮すべきラジオリシスの影響

端邦樹

材料と環境, 70(12), p.468 - 473, 2021/12

https://doi.org/10.3323/jcorr.70.468

東京電力福島第一原子力発電所の汚染水中の腐食環境の評価においては、建屋内が放射線環境下にあるため、水の放射線分解(ラジオリシス)により生成する過酸化水素(H $_{2}$ O $_{2}$ )等の酸化剤の影響を考慮する必要がある。ラジオリシス過程及びそれにより発生する酸化剤の生成量は水質や放射線の線質などに依って変化する。そのため、この10年間、水の放射線分解に寄与しうる様々な要因(海水成分、酸化物の表面の作用、核種等)を対象に研究が進められてきた。本稿では、汚染水中の腐食環境のより深い理解に繋げるため、これらの要因のラジオリシス影響について解説する。

論文

Preferential elimination of Ba $^{2+}$ through irreversible biogenic manganese oxide sequestration

谷幸則*; 柿沼里美*; Chang, J.*; 田中万也; 宮田直幸*

Minerals (Internet), 11(1), p.53_1 - 53_14, 2021/01

https://doi.org/10.3390/min11010053

被引用回数：4 パーセンタイル：45.1(Geochemistry & Geophysics)

本研究では、マンガン酸化活性を保った状態の生物性マンガン酸化物によるBa $^{2+}$ 除去メカニズムを調べた。水溶液中に二価マンガンを添加した場合には、新たなマンガン酸化相が形成されBa $^{2+}$ が不可逆的に強く固定されることが明らかとなった。広域X線吸収微細構造スペクトルと粉末X線回折解析により、Ba $^{2+}$ が層間に取り込まれることでマンガン酸化物の層状構造が安定化していることが分かった。

論文

Ultra-fine CeO $_{2}$ particles triggered strong interaction with LaFeO $_{3}$ framework for total and preferential CO oxidation

Zheng, Y.*; Xiao, H.*; Li, K.*; Wang, Y.*; Li, Y.*; Wei, Y.*; Zhu, X.*; Li, H.-W.*; 松村大樹; Guo, B.*; et al.

ACS Applied Materials & Interfaces, 12(37), p.42274 - 42284, 2020/09

https://doi.org/10.1021/acsami.0c10271

被引用回数：22 パーセンタイル：73.67(Nanoscience & Nanotechnology)

Interactions between the active components with the support are one of the fundamentally factors in determining the catalytic performance of a catalyst. In this study, we investigated the interaction between CeO $_{2}$ and LaFeO $_{3}$ , the two important oxygen storage materials in catalysis area, by tuning the sizes of CeO $_{2}$ particles and highlight a two-fold effect of the strong oxide-oxide interaction in determining the catalytic activity and selectivity for preferential CO oxidation in hydrogen feeds. It is found that the anchoring of ultra-fine CeO $_{2}$ particles at the framework of three-dimensional-ordered macroporous LaFeO $_{3}$ surface results in a strong interaction between the two oxides that induces the formation of abundant uncoordinated cations and oxygen vacancy at the interface. This discovery demonstrates that in hybrid oxide-based catalysts, tuning the interaction among different components is essential for balancing the catalytic activity and selectivity.

論文

金属硝酸塩水溶液のマイクロ波加熱特性ならびに金属酸化物の粉末性状評価

瀬川智臣; 川口浩一; 石井克典; 鈴木政浩; 深澤智典*; 福井国博*

粉体工学会誌, 57(9), p.485 - 494, 2020/09

使用済燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物粉末に転換している。ラボスケールの基礎実験において研究開発された知見に基づき、工学規模への適用性の評価や金属硝酸塩水溶液の様々なマイクロ波加熱脱硝特性データを取得するため、硝酸セリウム,硝酸コバルト,硝酸銅水溶液を用いてマイクロ波加熱特性及び金属酸化物粉末特性の研究を行った。脱硝反応の進行速度は位置により差がみられ、周縁部の方が中心部に比べて脱硝反応が速く進行した。硝酸セリウム水溶液ではポーラスな硬い乾固体、硝酸コバルト水溶液では発泡乾固体、硝酸銅水溶液では粉末状生成物が得られることが分かった。生成物の脱硝率及び平均粒子径は、硝酸セリウム水溶液,硝酸コバルト水溶液,硝酸銅水溶液の順に大きくなることを確認した。数値シミュレーションにより、金属硝酸塩水溶液の底面周縁部はマイクロ波により加熱されやすく、脱硝反応が周縁部から開始する実験結果と一致することを明らかにした。

論文

Oxide dispersion strengthened steels

鵜飼重治*; 大野直子*; 大塚智史

Comprehensive Nuclear Materials, 2nd Edition, Vol.3, p.255 - 292, 2020/08

https://doi.org/10.1016/B978-0-12-803581-8.11718-7

Fe-Cr基酸化物分散強化型(ODS)鋼は、Na冷却型高速炉の高燃焼度燃料被覆管等に必要とされる高温・高燃焼度環境下での耐久性に優れた先進材料として期待されている。本稿ではまず、高燃焼度燃料被覆管としての重要性能である管周方向の機械的特性評価(引張,クリープ等)等のFe-Cr基ODS鋼被覆管に関わる研究開発の現状についてレビューを行った。さらに、軽水炉の事故耐性燃料被覆管、および鉛ビスマス冷却型高速炉の燃料被覆管として期待されている高耐食性Fe-Cr-Al基ODS鋼被覆管の研究状況についてもレビューを行った。